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揭示硝酸盐介导的 mars-国际云顶yd4008

日期: 2025-12-12
浏览次数: 196

来源:x-mol

镧系氧化物支持的单位钕催化剂(如 ru1/ceo2)已成为低成本的低成本 no 氧化替代品。虽然 pt 催化 no 氧化的机制已被充分阐明,但镧系氧化物支持系统的基本原理仍未完全阐明。本篇研究通过一系列氧化还原能力分析、动力学测量、nox 反应评估和原位光谱研究,研究 no 氧化在两种“易还原”氧化物——ceo2 和 pr6o11 及其 ru1 修饰衍生物(ru1/ceo2 和 ru1/pr6o11)上 no 氧化的催化行为和反应机制。提出了一种由硝酸盐介导的 mars-van krevelen 机制,其中动力学关键步骤从催化剂晶格的氧还原转向硝酸盐转化和分解,这些过程之间的相互作用决定了催化性能。单位点的 ru1 物种在 340°c 下使 ceo2 no 氧化活性提升 11.2 倍,主要通过抑制氧空位(vo)的形成——这一效应减弱了单齿质盐向二牙硝酸盐的反转,并促进硝酸盐分解为 no2。相比之下,ru1/pr6o11 保留了 pr6o11 固有的 vo 丰富结构,因此表现出适度的 2.3 倍活性提升。这些发现阐明了氧动力学与表面 ad-nox 物质在 no 催化氧化中的复杂相互作用,为解释过渡金属氧化物催化剂性能提供了机制框架,同时对单位点修饰剂作用及结构-活性关系的见解,可能指导高效 no 氧化催化剂的设计。



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